La historia del municipio tiene como el punto de partida, tras la muerte Cacique Chacao, que dio su vida en defensa del territorio lo que hoy es Chacao, ante los conquistadores españoles la invadieran en el 1567. La fundación de la población de Chacao comienza con la inmigración de las víctimas del terremoto del 11 de junio de 1641, que deja a Santiago de León de Caracas (ciudad vecina ubicada más al oeste) en ruinas, destruyendo su infraestructura. El Conquistador español Diego de Losada, fundador de la ciudad de Caracas, incluye en su jurisdicción, "el llano fértil de Chacao" que muchos visitantes, como el barón Alexander von Humboldt, lo consideraron como el sitio ideal para la conformación de la ciudad. Incluso, y a causa de las epidemias y calamidades reiteradas que golpearon a Caracas, el administrador colonial español José Solano y Bote comienza en el año 1764 a transferir parte de la población de Caracas a Chacao. El Obispo Mauro Tovar rechazó el proyecto, sin embargo muchos pobladores encontraron en Chacao un refugio seguro por ser un territorio tranquilo, el cual convirtieron en una zona productora de café.

El 15 de abril de 1769, los pobladores de San José de Chacao levantan su voz para pedir la creación de una parroquia eclesiástica independiente a la de La Candelaria, que se concedió por el decreto publicado el día 27 de septiembre de 1769, siendo los límites los mismos que en la actualidad.

Ya en la Venezuela republicana e independiente, el gobierno del general Juan Crisóstomo Falcón reorganizó el estado de Caracas, denominándolo Distrito Federal. Este distrito fue constituido por 3 departamentos, entre éstos el departamento Libertador, dentro de los cuales incluye a Chacao como parroquia civil. Esta situación duró 16 años, hasta que el “Ilustre Americano”, el general Antonio Guzmán Blanco, por decreto del 22 de septiembre de 1881, designa a Chacao como distrito del municipio Sucre del estado Miranda, junto a Baruta y el Hatillo, teniendo a Petare como cabecera municipal.

Con la entrada en funcionamiento de la reforma de la ley estatutaria del régimen municipal en 1989, la figura del distrito de Sucre desaparece, ya que los distritos piden su autonomía cuando legalmente satisfacen los requisitos necesarios exigidos por la ley. Son así declarados los antiguos distritos de Baruta, el Hatillo, Sucre y Chacao como municipios. El 13 de noviembre de 1991, por la petición de una reunión promocional la autonomía fue concedida al municipio de Chacao; y la asamblea legislativa del estado Miranda promulgó la ley de creación del municipio de Chacao, publicada en gaceta oficial del estado Miranda, el 17 de enero de 1992.